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Dezember 2011
Alexander Klaus Ohlinger
Akustik mit optisch gefangenen Nanopartikeln
In dieser Arbeit werden mit optisch gefangenen Nanopartikeln Schallquellen auf der Mikroskala geortet und mit einer bislang auf dieser Längenskala unerreichten Empfindlichkeit spektroskopiert. Weiterhin wird erstmalig von der plasmonischen Kopplung von Nanopartikeln in einer dreidimensionalen optischen Falle berichtet und die Auswirkung der Kopplung auf die Stabilität der Falle untersucht.
So genannte optische Pinzetten finden seit Jahrzehnten unter Anderem in der Laserkühlung, der Erzeugung von Bose-Einstein-Kondensaten und der Spektroskopie breite Anwendung. Mit ihnen können Objekte kontaktlos über lange Zeit immobilisiert werden. Daher sind sie auch für die Raman-Spektroskopie interessant, in der kleine Streuquerschnitte von Molekülen lange Integrationszeiten bedingen. Eine bekannte Methode, diese Aufnahmezeiten durch Nutzung der lokalen Feldüberhöhung in plasmonisch aktiven Systemen zu verkürzen (SERS), konnte aber bislang nicht in optischen Pinzetten umgesetzt werden.
Im ersten Teil dieser Arbeit wird erstmals plasmonisches Koppeln optisch dreidimensional gefangener Silber-Nanopartikel beobachtet. Die Kopplung verstärkt sich mit der Zeit, bis Teilchen aus der Falle freigesetzt werden. Dieser Zusammenbruch der Falle wird mit Modellrechnungen untersucht. Dabei werden je in Abhängigkeit des Partikelabstands die Tiefe des Fallenpotentials und die Aufheizung des umgebenden Wassers durch plasmonisches Heizen untersucht. Thermophoretische Kräfte durch eine starke Temperaturzunahme um die Partikel herum können als Ursache für den Zusammenbruch der optischen Falle identifiziert werden. Bei genauer Kontrolle des Partikelabstands ist plasmonische Kopplung als Grundvoraussetzung für SERS damit in optischen Fallen prinzipiell möglich.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wird die Beobachtung der Dynamik optisch gefangener Gold-Nanopartikel genutzt, um akustische Spektroskopie auf der Mikroskala zu betreiben. Makroskopische Schallquellen können durch eine Veränderung der ansonsten durch Brownsche Bewegung dominierten Dynamik einfach identifiziert werden. Als mikroskopische Schallquellen kommen plasmonisch geheizte Aggregate von Gold-Nanopartikeln zum Einsatz. Sie verändern die Dynamik der beobachteten gefangenen Partikel im Zeitraum nicht signifikant. Erst Analysen im Frequenzraum können mikroskopische Schallquellen eindeutig nachweisen. Dabei kann die Schallquelle nicht nur spektroskopiert werden, auch ihre Richtung lässt sich bestimmen. Die messbare Schallleistung liegt in den durchgeführten Versuchen bei LW = –58 dB. Die dem detektierenden Partikel dabei zugeführte Energie liegt mit ΔEkin ≈ 90 μeV bei nur etwa 0, 1% seiner thermischen Energie. Dank dieser neuartigen Technik können bislang nicht zugängliche Vorgänge in lebenden oder künstlichen Mikro- oder Nanosystemen mit einer unerreicht hohen Empfindlichkeit akustisch spektroskopiert werden.
So genannte optische Pinzetten finden seit Jahrzehnten unter Anderem in der Laserkühlung, der Erzeugung von Bose-Einstein-Kondensaten und der Spektroskopie breite Anwendung. Mit ihnen können Objekte kontaktlos über lange Zeit immobilisiert werden. Daher sind sie auch für die Raman-Spektroskopie interessant, in der kleine Streuquerschnitte von Molekülen lange Integrationszeiten bedingen. Eine bekannte Methode, diese Aufnahmezeiten durch Nutzung der lokalen Feldüberhöhung in plasmonisch aktiven Systemen zu verkürzen (SERS), konnte aber bislang nicht in optischen Pinzetten umgesetzt werden.
Im ersten Teil dieser Arbeit wird erstmals plasmonisches Koppeln optisch dreidimensional gefangener Silber-Nanopartikel beobachtet. Die Kopplung verstärkt sich mit der Zeit, bis Teilchen aus der Falle freigesetzt werden. Dieser Zusammenbruch der Falle wird mit Modellrechnungen untersucht. Dabei werden je in Abhängigkeit des Partikelabstands die Tiefe des Fallenpotentials und die Aufheizung des umgebenden Wassers durch plasmonisches Heizen untersucht. Thermophoretische Kräfte durch eine starke Temperaturzunahme um die Partikel herum können als Ursache für den Zusammenbruch der optischen Falle identifiziert werden. Bei genauer Kontrolle des Partikelabstands ist plasmonische Kopplung als Grundvoraussetzung für SERS damit in optischen Fallen prinzipiell möglich.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wird die Beobachtung der Dynamik optisch gefangener Gold-Nanopartikel genutzt, um akustische Spektroskopie auf der Mikroskala zu betreiben. Makroskopische Schallquellen können durch eine Veränderung der ansonsten durch Brownsche Bewegung dominierten Dynamik einfach identifiziert werden. Als mikroskopische Schallquellen kommen plasmonisch geheizte Aggregate von Gold-Nanopartikeln zum Einsatz. Sie verändern die Dynamik der beobachteten gefangenen Partikel im Zeitraum nicht signifikant. Erst Analysen im Frequenzraum können mikroskopische Schallquellen eindeutig nachweisen. Dabei kann die Schallquelle nicht nur spektroskopiert werden, auch ihre Richtung lässt sich bestimmen. Die messbare Schallleistung liegt in den durchgeführten Versuchen bei LW = –58 dB. Die dem detektierenden Partikel dabei zugeführte Energie liegt mit ΔEkin ≈ 90 μeV bei nur etwa 0, 1% seiner thermischen Energie. Dank dieser neuartigen Technik können bislang nicht zugängliche Vorgänge in lebenden oder künstlichen Mikro- oder Nanosystemen mit einer unerreicht hohen Empfindlichkeit akustisch spektroskopiert werden.
Schlagwörter: Akustik; Mikropartikel; Nanopartikel; optothermische Freisetzung; optisch gefangene Nanopartikel
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